I bibliotecari dei Fondi Antichi si occupano:

• del corpus dei codici gambalunghiani che comprende circa 1400 esemplari. La raccolta dei manoscritti non possiede una sua specifica omogeneità, gli esemplari provengono, nella parte più illustre, dalla settecentesca raccolta del cardinale Garampi, e per il resto o da doni o dalle soppressioni delle corporazioni religiose e delle scuole laiche, operate sia in periodo napoleonico, sia dal regno d'Italia. Nel fondo originario di Alessandro Gambalunga si trova un solo manoscritto: un esemplare miniato delle Metamorfosi di Ovidio della fine del XV secolo. L'esemplare più antico è un Evangelario del tempo e dei santi scritto in beneventana e datato alle fine dell'XI secolo.
• dei libri antichi a stampa gambalunghiani, il risultato di ampie stratificazioni: il nucleo originario, costituito dalla biblioteca di Alessandro Gambalunga, è stato via via incrementato dalle acquisizioni dei bibliotecari, dalle donazioni di privati ed enti e, in maniera massiccia, dall'incameramento dei patrimoni librari delle corporazioni religiose al tempo delle soppressioni napoleoniche e post-unitarie.
• della raccolta del Gabinetto dei disegni e delle stampe, in gran parte databile tra il XVII e il XIX secolo, comprende più di seimila esemplari sciolti e numerose stampe in volume. Al nucleo originale, formatosi parallelamente al patrimonio librario, si sono aggiunte importanti e ricche collezioni private, tra cui quelle provenienti dal sacerdote Zefirino Gambetti e quelle dell’etruscologo Adolphe Noel des Vergers e delle famiglie Francolini - Lettimi.